為解決我國(guó)灰霾污染問(wèn)題，國(guó)家和地方政府采取了各種措施來(lái)預(yù)防和控制空氣污染，如降低大氣中SO2和NOx的排放量。然而，隨著NH3排放量的增加可能限制了PM2.5減排效果。因此，優(yōu)化控制策略時(shí)，首先要確定PM2.5中NH4+的來(lái)源，這可能是我國(guó)當(dāng)前和未來(lái)大氣污染控制最緊迫的問(wèn)題之一。前人研究中報(bào)道的NH3源δ15N值在一定程度上可用于估算大氣中NH4+的來(lái)源。然而，由于收集NH3源樣品的方法不統(tǒng)一，不同NH3源的δ15N值存在明顯的重疊和不確定性，不利于準(zhǔn)確理解NH4+來(lái)源。除此之外，此前的研究大多局限于特定季節(jié)或單一城市站點(diǎn)，可能缺乏不同季節(jié)或功能站點(diǎn)（如郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)）的綜合比較研究。
為了準(zhǔn)確探明PM2.5中NH4+的來(lái)源，天大地科院李曉東教授課題組利用主動(dòng)采樣法系統(tǒng)建立了我國(guó)典型NH3排放源的δ15N值特征譜。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，與揮發(fā)性NH3（v-NH3）相比，燃燒相關(guān)的NH3（c-NH3）表現(xiàn)出更偏正的δ15N值，同時(shí)來(lái)自農(nóng)業(yè)土壤和人類排泄物排放的δ15N-NH3值存在不同的季節(jié)性變化（圖1）。基于MixSIAR模型，研究發(fā)現(xiàn)使用文獻(xiàn)中δ15N-NH3源譜可能會(huì)高估c-NH3對(duì)NH4+的貢獻(xiàn)。同時(shí)，與不考慮源譜的季節(jié)性變化估算的結(jié)果相比，考慮源譜的季節(jié)性所估算的結(jié)果更符合實(shí)際。因此，研究證實(shí)在使用MixSIAR模型估算PM2.5中NH4+的源貢獻(xiàn)時(shí)，應(yīng)考慮NH3源δ15N值的季節(jié)性變化。
圖1 本研究和前人研究中NH3源δ15N值的比較
基于以上NH3源δ15N值特征譜，進(jìn)一步探究了天津市市區(qū)和郊區(qū)PM2.5中NH4+來(lái)源的時(shí)空變化及潛在聯(lián)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，夏季郊區(qū)NH4NO3的濃度明顯低于城區(qū)，冬季兩地差異不明顯。無(wú)論城區(qū)還是郊區(qū)，v-NH3和c-NH3的貢獻(xiàn)率在季節(jié)上呈現(xiàn)出相似的變化模式。但是，冬季城區(qū)樣品點(diǎn)c-NH3形成的穩(wěn)定顆粒態(tài)NH4NO3可能會(huì)被輸送到下風(fēng)向郊區(qū)，導(dǎo)致郊區(qū)NH4+濃度升高。
上述研究建立了NH3源δ15N值季節(jié)性特征譜，并深入分析了天津市PM2.5中NH4+來(lái)源的時(shí)空變化規(guī)律及城郊間潛在的聯(lián)系，為制定因地制宜的減排策略提供了科學(xué)依據(jù)，對(duì)減輕日益嚴(yán)重的大氣NH3污染具有重要意義。相關(guān)成果在地學(xué)和環(huán)境學(xué)Top期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》、《Science of The Total Environment》等發(fā)表。論文第一作者為天大地科院2023屆博士畢業(yè)生肖浩，通訊作者為李曉東教授。課題組丁士元副教授、碩士生紀(jì)傳文等參與了以上研究。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（42273020、41773006），國(guó)家資助博士后研究人員計(jì)劃（GZC20231552）以及天津市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（22JCQNJC00700）等聯(lián)合資助。
文章來(lái)源：天津大學(xué)新聞網(wǎng)
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